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独播库郑龙辉老师团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（IF=22.1）发表重要研究成果

发布日期：2024-02-28 浏览次数：[]次

近日，独播库郑龙辉老师团队在环境领域顶级期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》发表了题为“Boosting excitons dissociation in defective-rich graphitic carbon nitride for efficient hydrogen peroxide photosynthesis and on-site environmental governance”的研究性论文。该论文开发了氧化硼和三聚氰胺熔融法制备富缺陷石墨相氮化碳，揭示了硼及缺陷空位强化光催化活性的研究机制，拓展了过氧化氢潜在应用技术，强调了调控二维半导体材料活性氧物种产生对于实现太阳能光化学转化及环境治理的重要性。

过氧化氢（H₂O₂）是一种环境友好型氧化剂，在废水处理、消毒、杀菌、漂白和化工合成等领域有广泛的应用。目前95%以上的H₂O₂通过蒽醌法制备，该工艺涉及多步过程，能耗高且污染严重，同时高浓度H₂O₂的运输存在安全隐患。光催化技术可以通过光催化O₂还原过程生成H₂O₂，是一种有前景的绿色可持续产H₂O₂方法。此外，光催化技术还可以进一步活化H₂O₂，生成强氧化性的自由基用于原位污染物降解。目前，诸多报道的催化剂中，石墨相氮化碳具有化学性质稳定、可见光响应、易于制备等优势，极具原位生产和活化H₂O₂的潜力。然而，该催化剂O₂还原过程仍存在活性氧物种产率低和竞争性副反应等问题，严重制约了H₂O₂的合成效率和应用前景。
基于此，该论文利用氧化硼熔融法合成了富缺陷石墨相氮化碳（CN-B-N_V）。通过硼原子掺杂在石墨相氮化碳导带下方引入受体能级，扰乱七嗪环周围电荷分布，降低激子稳定性。同时，伴随硼掺杂而生的氮空位在价带之上形成受体能级，与掺杂的硼形成B-N_V缔合结构，极大地削弱激子效应，促进激子解离为载流子，增加活性氧物种生成，并抑制副反应的发生。该催化剂在生成H₂O₂反应中表现出优越的光催化活性，H₂O₂产率高达182 μmol h⁻¹，选择性为100%（图1）。生成的H₂O₂能原位降解4-NP、RhB、TC、BPA和4-CP等有机污染物，并灭活水体中典型细菌（图2）。该工作揭示了一种绿色安全的H₂O₂合成方法及原位应用技术，为环境保护提供了一种切实可行的有效途径。

图1.催化剂合成及生成过氧化氢

图2.污染物降解及杀菌实验

独播库郑龙辉老师为第一兼通讯作者，硕士生王智赢、岳嘉辉、毕业生张皓博、青年教师林迪等共同参与了此项工作，上海交通大学石彦彪助理研究员及长安大学王其召教授为论文共同通讯作者。独播库为论文第一署名单位。该工作受到国家自然科学基金，河南省自然科学基金，河南省科技攻关基金、独播库科技创新基金及独播库高层次人才引进科研启动经费等项目的资助。
文章链接：//doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123811

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